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教科成果

我院武占省教授课题组在多酶分区固定化级联转化高活性天然产物取得新进展

发布时间:2024-06-21      浏览量:

近日,我院武占省教授团队在《ACS Applied Materials & Interfaces》(IF=9.5)发表了题为“Increasing multi-enzyme cascade efficiency and stability of MOF via partitioning immobilization”的研究论文。论文第一作者为石河子大学&西安工程大学联合培养博士研究生李润泽,通讯作者为西安工程大学武占省教授,合作单位西北大学范代娣教授,第一和通讯单位西安工程大学。

多酶级联催化被认为是解决稀有人参皂苷转化周期长、转化效率低的潜在方式,但其仍存在热稳定性差、无法重复利用的问题。提高多酶级联反应的稳定性是生物技术和化学领域的一项挑战。该研究通过分层自组装构建了一个多酶分区固定平台,实现MOF中多酶的按需固定。该策略被用于固定β-G和snailase以转化稀有人参皂苷CK,显示出惊人的稳定性和循环性能。通过建立底物扩散模型,研究了限域空间中底物在双酶间的传质行为,评价了分区固定化策略的底物通道效应。分子动力学模拟显示,在高温和有机溶剂中,MOFs能有效限制级联酶的构象变化,同时拥有更大的活性口袋,这允许更高效的底物与酶分子对接。随后以GOX和HRP为模型酶验证了MOF分区固定策略用于级联酶的普适性。

MOFs分区固定化多酶策略实现了β-G和snailase在单个MOFs内有序空间定位,精确设计的分区MOFs结构确保了多酶级联反应中的底物通道效应,促进了级联反应的高效运行,使人参皂苷CK的产量提高了1.26倍。此外,酶在分区MOFs中的精准定位可抑制底物的无序转移,通过精确控制反应途径,最大限度降低副反应,提高了催化选择性。同时,MOFs分区固定化平台为各种级联反应体系提供了卓越的负载效率和构象稳定性,从而提高了固定化酶的整体性能和使用寿命。该研究为纳米载体在生物催化领域的应用提供了理论指导。